近日，物理与光电工程学院物理学系光电材料与器件团队在Applied Physics Letters期刊上分别发表了题为Band structure engineering in 2D BA2PbI4/InSe perovskite heterostructures and superlattices和Promoting the carrier mobility of Nb2SiTe4 through cation coordination engineering的研究成果，在二维材料上取得重要进展，尤其是钙钛矿超晶格能带工程取得创新性理论成果。第一篇论文的第一作者为物理学系博士研究生高煜佳，通讯作者为物理学系谢伟广教授和时婷婷副教授，第二篇论文的第一作者是华南师范大学孟威威副研究员，共同通讯作者为物理学系时婷婷副教授。
图1 第一篇论文发表页面截图
通过第一性原理计算揭示了缺陷工程对二维BA₂PbI₄/InSe异质结构和超晶格能带结构的调控机制。研究发现，随着VBA（正丁胺空位）缺陷浓度的增加，材料带隙呈现差异化上升趋势，而VI（碘空位）的引入则能实现能带对齐从Type-II到Type-I的转变。特别值得注意的是，在高缺陷浓度下，[PbI₆]⁴⁻八面体会发生显著畸变，进而诱导电子局域态的形成。这些发现为精准调控材料光电性能提供了全新思路。该研究深入解析了缺陷类型和浓度对二维钙钛矿电子结构的影响机制，突破了传统组分调控的局限性。通过缺陷工程这一新维度，研究人员未来可以实现对材料光电特性的按需定制，为开发高性能光探测器、发光二极管等器件奠定了重要理论基础。这项成果将推动二维范德华超晶格在量子材料和光电器件领域的创新应用。
图2 BA2PbI4/InSe超晶格结构及其在不同VBA缺陷浓度下的能带对齐演化
进一步通过密度泛函理论计算低维光电器件体系，发现硅插层可诱导单斜相Nb₂SiTe₄转变为正交相结构，成功消除了限制空穴迁移率的短Nb-Nb二聚体构型。这一结构转变使正交相Nb₂SiX₄（X=S、Se、Te）的空穴有效质量显著降低，单层正交相Nb₂SiTe₄的空穴迁移率突破100 cm² V⁻¹ s⁻¹，达到与多层单斜相材料相当的水平。研究团队进一步构建了单斜相与正交相Nb₂SiTe₄的范德华异质结，不仅实现了电子和空穴迁移率的协同提升，还获得了0.35 eV的近直接带隙和本征内置电场，使其成为红外光收集和高效光生电荷分离的理想候选材料。该研究通过阳离子配位工程成功调控了二维Nb₂SiTe₄的电子结构和光学性质，为解决低维光伏材料中载流子分离与传输效率的瓶颈问题提供了创新解决方案。
图3 原子结构-声子谱-能带投影联析揭示Nb₂SiTe₄异质结层间电荷转移与内置电场形成机制
谢伟广教授所带领的光电材料和器件团队近年来一直致力于二维材料的光电机制调控研究。本研究工作获得了国家自然科学基金项目及省级科研基金的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1063/5.0245038
https://doi.org/10.1063/5.0200504
图文：时婷婷