近日，物理学系光电材料与器件团队在物理学Top期刊Applied Physics Letters上发表最新研究成果“Defect evolution of iodine vacancy and related strain modulation in all-inorganic halide perovskites”，物理学系博士研究生徐鑫为第一作者，通讯作者为物理学系刘彭义教授，谢伟广教授和时婷婷副教授。另外，三位老师也指导该团队硕士研究生屈亚婷以第一作者在物理学期刊Physica B: Condensed Matter上连续发表学术成果“Thermodynamic stability and electronic properties of 2D all-inorganic halogen perovskites”。

卤化物钙钛矿的应变调节通常伴随缺陷密度的增加和深能级缺陷的引入，因此缺陷行为具有一定的复杂性。本工作立足于全无机钙钛矿中卤素空位缺陷的演化现象，系统研究了钙钛矿中卤素空位的缺陷物理及应变诱导演化机制。研究结果表明缺陷能级转变（由浅能级转变为深能级）在全无机钙钛矿CsPb/Sn/GeI₃中具有可控性和普适性。根据卤素空位缺陷能级转变的能量势垒，研究者们发现应变的定量调节能有规律地促进或抑制碘空位缺陷（V_I）的演化，且这种演化依赖于应变强度和伴随的八面体畸变。重要的是，在不同的全无机钙钛矿CsBI₃ (B=Pb/Ge)体系中，应变对缺陷的调控具有普适性。若要避免CsPbI₃材料产生V_I深能级需要释放应变，CsGeI₃材料则需要适当增加应变。应变调控及其对主导型空位缺陷演化的定量影响为制备高性能无机光伏材料开辟了一条新途径。

图为全无机钙钛矿CsPb/Sn/GeI₃中V_I缺陷结构与能级演变示意图，

其中Non-dimer态为浅能级，Dimer态为深能级

此外，刘彭义教授团队还对二维全无机钙钛矿的材料固有性质进行了深层研究。成果以“Thermodynamic stability and electronic properties of 2D all-inorganic halogen perovskites”为题发表在物理学期刊Physica B: Condensed Matter。

随着光电子技术的快速发展，二维全无机钙钛矿在环境稳定性方面的研究不断深入。通过调整二维全无机钙钛矿维数和晶体结构可获得具有不同光电性质的低维钙钛矿，这有望为各种光电应用提供更多的可能性。但目前实验合成困难导致二维全无机钙钛矿的材料固有性质仍不清晰，需要进行更深层的研究。本研究基于密度泛函理论（DFT）计算研究了RP结构的全无机二维钙钛矿Cs_n+1M_nI_n+1Cl_2n (M = Pb, Sn)的热力学稳定性以及不同层数晶体结构的光电性质，载流子有效质量等。研究表明I^-占据面外卤化物位点，Cl^-占据面内位点使得该结构是体系中最稳定的。此外，与 Cs₂SnI₂Cl₂相比，二维 Cs₂PbI₂Cl₂的化学势窗口更大，表明二维Cs₂PbI₂Cl₂钙钛矿更容易合成。Sn 基和Pb基钙钛矿的带隙随着 n 的增加而减小，并逐渐趋于 3D 钙钛矿。这项研究丰富了卤素钙钛矿低维结构，并为拓展钙钛矿材料的应用提供了新的思路。

图为Cs₂PbI₂Cl₂和Cs₂SnI₂Cl₂热力学相图

       论文链接：https://doi.org/10.1016/j.physb.2023.415210

刘彭义教授所带领的光电材料和器件团队近年来一直致力于新型钙钛矿材料性质和缺陷改性的学术研究。以上工作获得了国家自然科学基金项目及省级科研基金的资助。

刘彭义教授团队特别注重学生创新精神和创新能力的培养，指导的学生团队获得2021年全国大学生创新创业年会“我最喜爱的项目奖”和“最佳创意项目”、获得2021年全国大学生物理实验竞赛总决赛一等奖。

文/图：时婷婷

编辑：吴可泰

校对：陈科球

初审：黄晶晶

终审：幸江涛