近日,物理学系麦文杰教授纳米能源课题组在物理学Top期刊Applied Physics Letters 发表题为“Entropy-regulated electrolytes for improving Zn2+ dynamics and Zn anodes reversibility”的最新研究成果。论文第一作者为物理学系本科生洪佳宏,通讯作者为物理学系麦文杰教授和邱美佳博士。
电解液的熵调控对于水系锌离子电池稳定运行非常重要。本工作通过设计一种含有多个卤素阴离子(Cl-,Br-和I-)的熵调控锌盐电解质(ERE),讨论了局部过量熵与扩散特性的关系。
相较于单阴离子体系,ERE具有更高的二体相关熵,锌离子与阴离子和水分子之间的相互作用更弱,有利于锌离子运输并抑制离子聚集,从而提高了离子电导率和锌离子迁移数。同时,ERE的局部过剩熵与锌离子扩散系数之间的相关性遵循Rosenfeld关系,证实了熵与动力学性质之间的紧密联系。此外,ERE的高熵特性还赋予其优异的抗冻性能,锌离子全电池器件即使在-40 ℃下也能稳定运行。
本工作通过设计熵调控电解质,成功改善了锌离子动力学和锌负极的可逆性,为开发高性能水系电池提供了新思路。
(a)四种电解液的模拟模型(b) 正常电解质(左)具有大离子簇,低过量熵和慢的扩散率,这导致离子电导率差和锌阳极上锌离子沉积不均匀。高熵电解质(右)具有小离子簇,高过量熵和快的扩散率,从而有高的离子电导率和致密的锌离子沉积形貌。
麦文杰教授、邱美佳博士等一直聚焦从热力学熵等角度研究盐水溶液等复杂凝聚相体系的热力学及动力学性质。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、中国博士后基金等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1063/5.0219632